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Si y no.

Para jugar al GBC no hay problema, solo consigues el emulador y lo metes a la tarjeta junto con los roms.

Para el GBA si se puede pero necesitas un accesorio aparte que no recuerdo bien cual es.

De hecho tambien puedes meter emulador de Snes.

Aqui te dejo una pagina muy interesante con respecto a todo esto, revisa bien todas las secciones que contienen cosas muy interesantes que le puedes meter a la tarjeta como aplicaciones, emuladores, skins, etc. Hay un programita muy bueno que reduce el peso de las roms de nds (sin afectar en lo absoluto el funcionamiento de la rom, te lo recomiendo)

Bueno me fui de mas espero que te sirva, cualquier duda no dudes en preguntar

http://nds.scenebeta.com/